Diplomarbeit

Reconstruction of the Deposition of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH) in Peatlands of Eastern Canada

Annekatrin Dreyer (01/2004)

Betreuer: Christian Blodau, Michael Radke

Torfkerne von 15 Hochmooren Ostkanadas wurden in 5 cm Intervallen mit 210Pb datiert und zusammen mit zwei zusätzlich beprobten Mooren auf PAK analysiert, weil ombrotrophe Hochmoore ein gut geeignetes Archiv für atmosphärisch eingetragene Substanzen darstellen. Eine Methode zur Analyse dieser Stoffgruppe in Torf wurde optimiert. Für die Zielsubstanzen (16 EPA-PAK, Benzo[e]pyren (BeP), Perylen (Pery)) erwies sich die beschleunigte Lösungsmittelextraktion (Accelerated Solvent Extraktion (ASE)) mit Hexan/Aceton 2:1 (v:v) als am besten geeignet. Für die Aufreinigung wurden 3 g Aluminiumoxid (15 % deaktiviert) über 5 g Silica (0 % deaktiviert) und eine Elution mit 35 mL Hexan und 30 mL Hexan/Dichlormethan 3:1 (v:v) gewählt. Die Messung der 170 kanadischen Torfproben erfolgte an einem GC-MS/MS. Die EPA-PAK Konzentrationen der jüngsten Kernsegmente lagen zwischen 85 und 400 µg kg-1 Trockengewicht (TG). Die höchste PAK Konzentration betrug 2850 µg kg-1 TG in den 50er Jahren des 20. Jahrhunderts. PAK Konzentrationen der ältesten Proben (ca. 1850) lagen zwischen 75 und 650 µg kg-1 TG. Entsprechende EPA-PAK Depositionsraten der ältesten Torfsegmente lagen zwischen 5 und 200 µg m-2 a-1. Maximale Depositionsraten erreichten 1450 µg m-2 a-1. Jüngste Proben wiesen PAK Depositionsraten zwischen 55 und 700 µg m-2 a-1 auf. BeP wurde zur Identifizierung von PAK Quellen analysiert und war in fast allen Proben quantifizierbar. Pery als ein PAH biologischer Herkunft konnte in keiner Probe identifiziert werden. Die höchsten PAK Depositionen wurden in den stark besiedelten und industrialisierten Regionen entlang des St. Lorenz Stroms gefunden. Die Moore mit den geringsten PAK Depositionen lagen in Nova Scotia und im Norden des untersuchten Gebietes. Die höchsten Einzelstoffanteile hatten Phenanthren (Phen), Benzo[b+k]fluoranthen (Bb+kF), Fluoranthen und Pyren. Dabei war Phen in peripher gelegenen Mooren vorherrschend, während die Dominanz von Bb+kF und erhöhte Anteile von Indeno[1,2,3-c,d]pyren und Benzo[g,h,i]perylen die zentral gelegenen Moore des analysierten Gebietes charakterisierten. Die Hochmoore in Ostkanada wiesen drei verschiedene Typen von PAK Langzeitdepositionen auf: Moore mit zwei klar getrennten Perioden maximaler PAK Depositionsraten, Moore mit nur einem und Moore mit keinem Maximum der PAK Depositionsraten. Die Depositionsmaxima konnten einigen Phasen der kanadischen Wirtschaftsentwicklung zugeordnet werden. Die PAK Depositionsraten kanadischer Moore waren geringer als die Europäischer Moore, die Depositionsmaxima wurden später erreicht. Neben der Höhe der PAK Depositionen und deren Zusammen-setzung bestätigte die räumliche Verteilung der Moore entsprechend ihres zeitlichen Verlaufs die besondere Stellung der zentralen Region des Untersuchungsgebietes. Die Verbrennung von Kohle und Fahrzeugabgase wurden als Hautquellen von PAK identifiziert. Letztere wurden insbesondere in der zentralen Region emittiert.